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宮部 昌文; 大場 正規; Jung, K.; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; 加藤 政明; 音部 治幹; Khumaeni, A.*; 若井田 育夫
Spectrochimica Acta, Part B, 134, p.42 - 51, 2017/08
被引用回数：30 パーセンタイル：91.3(Spectroscopy)炉心溶融事故により生成された燃料デブリやデブリで汚染された廃棄物の核種組成分析では、ウランやプルトニウムなどの核燃料物質の分析性能が重要である。本研究ではプルトニウムの同位体分析のため、レーザーアブレーションと共鳴吸収法を組み合わせて、プルトニウム原子種の分光特性を調べた。Puの中性原子およびイオンの17個の光学遷移について、測定した吸収スペクトルのフォークトプロファイル近似から、吸光度、同位体シフト、超微細構造分裂幅を求め、分析に適した遷移として3つの候補を選定した。これらの遷移を利用して得られる分析性能を評価し、吸光度とプルトニウム濃度の相関係数として0.9999、プルトニウム濃度の検出下限値として30-130ppm、濃度2.4%の
Pu信号に対する相対標準偏差として約6%を得た。これらの結果から、レーザーアブレーション吸収分光法が、複数のアクチノイド元素を含む高い放射能を有する燃料デブリや廃棄物の遠隔同位体分析に適用可能であることが分かった。
江村 悟
分析機器, 3(12), p.1 - 8, 1965/00
分析化学においても原子力分野の発展に伴いラジオアイソトープの製造、原子炉の運転管理、核燃料再処理の工程管理、その他冶金、化学などの開発研究に付随して生ずる高放射性試料を取り扱う機会が増えてきた。これら高放射性試料は一般の化学的毒性度に加え放射性物質の毒性度と放射線による問題が絶えず付きまとってくる。そのため高放射性物質を分析者から隔離して生体に影響を及ぼさないようエンクロ-ジャー内に封じ込めて取り扱う方法とインライソ分析とに分けられる。前者はまた放射線によって
,
、あるいは
、、を取り扱うための遮蔽セル(ケーブ)での遠隔分析と放射性物質を取り扱うグローブボックス操作による分析とに分類される。しかしグローブボックス内で行なう分析操作は普通の突験室での操作に比べ不自由さはあるが一応手によって直接操作が可能なためあらゆる面で問題が軽減される。
using laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS)大場 弘則; 佐伯 盛久; 伊藤 主税; 高野 公秀; 赤岡 克昭; Thornton, B.*; 作花 哲夫*; 若井田 育夫
no journal, ,
福島第一原子力発電所の事故炉内部の、特に溶けた燃料の状態を調べることは、廃炉の作業を進めるうえで最重要課題のひとつになっている。本研究では、水没した燃料デブリを想定し、可搬型ファイバLIBS装置を用いて水中の模擬デブリ(U,Zr)Oからのレーザーブレークダウン発光を、放射線損傷を受けない波長範囲(730-1100nm)で計測した。その結果、750-870nmの波長域において、ウランとジルコニウムの発光スペクトルが干渉無しで観測できることを見出した。また、ジルコニウムとウランの混合比を変化させた試料を用意して発光強度比と混合比の関係を調べ良好な線形性を確認することができた。
若井田 育夫; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; Khumaeni, A.; 大場 弘則; 佐伯 盛久; 伊藤 主税; 音部 治幹; 加藤 政明
no journal, ,
次世代核燃料サイクルでは、長寿命廃棄物の削減や核燃料資源の有効利用の観点から、TRU含有低除染燃料の活用が計画されている。そこで、非接触・非分離・直接分析法としてレーザー利用遠隔分析法の開発を実施してきた。その結果MOX燃料を用いたレーザーブレークダウン分光(LIBS)による元素組成分析では、Pu濃度30%における偏差が5%以下、検出下限が数千ppmの計測を5分で実施できることを実証した。また、アブレーション共鳴吸収分光による同位体分析では、Pu濃度30%での
Pu, Puの分別観測に成功し、測定偏差1%以下、検出下限数十ppmの計測を5分で実施できることも実証した。この他、高感度, 高分解能分光を実現するため、簡単なアンテナ結合によるマイクロ波支援LIBSにより、数十倍の発光信号増大効果が確認された。溶液分析では、液体薄膜をLIBSターゲットとすることで、ppbレベルの高感度が実現可能であることを示した。耐放射線性光ファイバーを活用したLIBSについては、水中で着目元素スペクトルを観測することに成功し、溶融デブリの観測への適用の可能性が示唆された。
若井田 育夫; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 加藤 政明; 音部 治幹; 大場 弘則; Khumaeni, A.
no journal, ,
日本原子力研究開発機構では、文部科学省原子力システム研究開発事業により、化学分析や中性子計測によらないMA含有次世代MOX燃料の迅速分析を目指した研究開発を実施し、未照射MOX燃料によりその性能を実証した。レーザー分光専用のグローブボックスを構築し、Pu含有量を変えたMOX試料による分光分析試験を可能とした。レーザー誘起発光分光(LIBS)による組成分析では、U中のPu含有量30%における相対誤差が2.9%、検出下限値を2,500ppmとする定量分析を5分間の計測時間で実現した。アブレーション共鳴吸収分光法によるU中のPu同位体分析では、Pu/Puの同位体比測定が相対誤差1%未満相当、検出下限値を30ppmから100ppmとする定量分析を3分間又は5分間で実現できることを実証した。また、溶存元素については、模擬溶存試料の液体薄膜を対象としたLIBSにより、ICP-AESと同等の分析特性を確認した。
大場 弘則; 佐伯 盛久; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
東京電力福島第一原子力発電所廃炉措置において、その炉内状況を調べることは最重要課題の一つである。炉内では溶融落下した燃料デブリが水中に沈んでいると予想され、その位置や成分等の情報が廃炉作業を進める上で不可欠である。我々は、レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)と光ファイバ伝送システムを組合わせて、高線量率放射線環境対応の可搬型ファイバ伝送LIBS装置を開発し、これまでに放射線環境下での光ファイバの健全性を主に調べてきた。今回は、放射線源近傍に置かれた試料でレーザープラズマを生成させて、発光スペクトルの出現特性を調べた。その結果、放射線源の有無によって発光スペクトル出現特性が大きく異なることがわかった。また、元素組成比は波長の選択によりスペクトル強度比で評価できそうなことが判明した。
若井田 育夫
no journal, ,
次世代の核燃料サイクル燃料として、低除染(核分裂生成物の除去率が低い)で、Pu, Np, Am, Cm等マイナーアクチノイド(MA)を含有させたPu/U混合燃料の活用が有望視されているが、放射線量が高く、迅速管理分析が困難なことから、レーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)による元素組成分析やアブレーション共鳴吸収法による同位体分析法の開発を行い、迅速・遠隔・非接触・比分離のその場分析手法の開発を進めた。一方、福島第一原子力発電所事故炉の廃止措置においては、炉内の溶融デブリの簡易分析により炉内状況把握が強く求められており、高線量、狭隘、といった過酷環境における核燃料物質混合体の遠隔、迅速その場分析技術の適用が強く求められている。そこで、次世代燃料分析のために開発したレーザー遠隔分析法を活用し、レーザー光を耐放射線性光ファイバで伝送するLIBS法による炉内観察プローブの開発を開始し、その基本特性を取得した。
若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 大場 弘則; 田村 浩司; 佐伯 盛久; 松本 歩*; 作花 哲夫*; 池田 裕二*; 平等 拓範*
no journal, ,
損傷炉内外の環境は、高放射線、水中又は高湿度、狭隘という過酷な環境条件となっている。そこで、これまで、次世代核燃料サイクル用燃料である、低除染TRU含有MOX燃料の遠隔・迅速分析技術として開発してきた、レーザー誘起プラズマ発光分光法(Laser Induced Breakdown Spectroscopy: LIBS)を中心とした分析技術に着目し、廃炉措置における遠隔その場分析技術として応用する研究開発を開始した。この計測は、電気信号に代わってレーザーをプローブとした光分析手法であり、放射線の影響を受けにくい遠隔観察プローブとしての成立性が高い。本報告では、LIBSを中心としたレーザーモニタリング分析手法開発の一連の取り組みとして、光ファイバーを活用したLIBS計測プローブの基本特性、ロングパルスレーザーを活用したLIBS特性、マイクロ波支援LIBSによる信号増倍の可能性、マイクロチップレーザー利用LIBSプローブ等について、その特長と最近の成果について報告する。
若井田 育夫; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 弘則; 平等 拓範*
no journal, ,
福島第一原子力発電所(1F)の廃炉措置では、小型多関節ロボットアームによる炉内調査が予定されており少量(1g程度)のデブリ試料が取得できる可能性がある。設備の整った施設に運搬するには、事前に試料のサーベランスが必要である。この方法の一つとして、LIBSやアブレーション共鳴吸収分光が採択される可能性が高く、廃炉支援機構(NDF)や東京電力と協議を進めている。JAEA/CLADSでは、廃炉に求められる基礎基盤研究を推進しており、平成30年度には、これまでの文部科学省からの競争的委託事業をCLADS補助金とした新たな制度の運用を開始した。その他、共同研究を推進する連携制度も計画されている。これらについて、話題を提供する。
宮部 昌文; 大場 正規; 赤岡 克昭; 加藤 政明*; 若井田 育夫
no journal, ,
福島第一原子力発電所の廃炉作業では、様々な放射性核種や核分裂生成物が含まれる、放射能の極めて強い廃棄物の発生が予想される。特に、前者には同重体も多いことから、その核種組成分析に従来の質量分析法や放射化学的手法を用いることは困難と考えられる。また強い放射線による分析作業者の被爆も問題となる。そうした分析対象物に対し、我々はアブレーション共鳴分光法による遠隔迅速分析法の開発を行っている。これまでに、核燃料物質であるウランやプルトニウムをはじめ、原子力分野で重要な元素・同位体のアブレーション共鳴分光を実施し、重元素では同位体シフトにより、同位体ごとの共鳴ピークを十分に分解して計測できることや、ウランやプルトニウムの検出下限の元素濃度が100ppm程度で、そこから濃度数10%迄の広い範囲で、信号の線形性が良好であることを確認した。また共鳴ピークの線幅をドップラー幅として求めた原子の熱速度は室温に近く、同位体シフトの小さい核分裂生成物などの軽元素では、ドップラー拡がりを抑える分光法が必要となることがわかった。そうしたドップラーフリー分光法を用いた高分解能分光法の開発の現状についても議論する。
宮部 昌文; 大場 正規; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
福島第一原子力発電所の廃止措置では、アクチノイド元素や核分裂生成物, 原子炉材料などの高放射性物質の遠隔組成分析が重要である。その組成情報は、保障措置の確認や、再臨界事故の防止、廃棄物処理計画の策定など様々な目的で必要となる。しかし、放射化学分析ではウランやプルトニウムの核種ごとのエネルギー分解は困難であり、崩壊系列によって同重体も存在するため、質量分析による核種組成分析も困難である。そこで我々は原子吸光法とレーザーアブレーションを組み合わせた新たな遠隔核種組成分析法の開発を行っている。高感度で同位体選択的な分析を実現するための様々な実験条件の最適化を行った。また、ドップラー効果やシュタルク効果を低減するために、アブレーションプルームの膨張特性を調べ、その物理過程を明らかにした。また、ウラン・プルトニウムの混合試料を用いて分析性能を評価し、良好な結果を得ることができた。さらに、本手法をレーザー切断等で発生するヒュームの分析に応用するために、微粒子を原子に分解する手法を検討した。これらの開発研究の現状と将来展望について報告する。
若井田 育夫; 大場 弘則; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 田村 浩司; 佐伯 盛久; 中西 隆造; 池田 裕二*; 作花 哲夫*; et al.
no journal, ,
炉内から採取した燃料デブリは、一時的に、受け払いセルと呼ばれる取り扱い施設に運び入れ、構成元素等をサーベランスする。これらは、今後の保管、他施設への運搬・輸送において不可欠な要素となる。デブリ受け入れ量が100g
kgの採取時においては、その放射線量(線量率と累積線量)の高さから、従来計測手法が使用できないことが明らかになりつつある。このため、このサーベランスに、耐放射線性に優れた光ファイバーLIBSの導入が決定され、現在、東電及び東電関連会社と導入に向けた具体的協議に入った。燃料デブリは、様々な物質が溶融して混じった部分と、それぞれの物質が粒状に固まった部分が存在すると予測される。このため、サーベランスも、燃料デブリの一部への照射点での組成比分析だけでなく、表面の多点計測による組成分布の面積比からの組成比評価も求められるものと考えている。LIBS技術の採取デブリのサーベランスへの適用を図るとともに、ロングパルスレーザー, マイクロチップレーザーの活用、マイクロ波重畳による発光量の増倍効果等の特徴や適用性について評価した。
若井田 育夫; 大場 弘則; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 田村 浩司; 佐伯 盛久; 中西 隆造; 池田 裕二*; 作花 哲夫*; et al.
no journal, ,
For the decommissioning of "Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (F1NPS)", development of quick, easy, onsite and especially in-situ remote analysis/surveillance/screening techniques will be strongly required under the extremely high radioactive condition. Innovative Laser remote analysis combined with radiation resistant optical fiber based laser induced breakdown spectroscopy (Fiber LIBS) and laser ablation resonance absorption spectroscopy (LARAS) are one of the available technique for elemental and isotope analysis of nuclear fuel debris. The Retrieving of nuclear fuel debris of reactor No.2, will be planned and the screening of nuclear fuel debris will be strongly required. In order to establish an actual and applicable technique, basic study for higher sensitivity and more flexible use will be indispensable. For higher sensitivity, LIBS by long pulse laser and Microwave assisted LIBS are under developing. For more flexible and easy laser light delivery, Microchip laser use LIBS (MC-LIBS) is also under developing for higher performance in screening analysis.
宮部 昌文; 山田 知典; 柴田 卓弥; 伊藤 主税; 大道 博行; 長谷川 秀一*
no journal, ,
レーザーアブレーションは材料加工や物質創成、分析など、様々な分野でその応用が研究されている。福島の廃炉でも、強い放射能を有する燃料デブリ等の廃炉関連物質の遠隔分析にアブレーションで生じる発光を分光するレーザー誘起ブレークダウン分析法(LIBS)の利用が望まれている。しかし、元素組成だけでなく核種組成の情報が必要な場合も多く、LIBSでは十分な核種分解能が得られないことが問題になっている。我々は、これまで減圧ガス中で冷却させたレーザープラズマに共鳴レーザーを照射し、透過光の吸収量から核種分析可能な分解能が得られることを実証した。しかし、この方法でもスペクトルの線幅は室温における原子の運動に伴うドップラー拡がりによって数GHzの幅を持つため、同位体シフトの小さな核種では遠隔核種分析が困難であった。そこで本研究では、2本の共鳴レーザー光を対向させてレーザープラズマに照射し、2段階共鳴励起で生じる高励起状態原子からの共鳴蛍光を分光することで、高分解能の分光計測が行えることを実証した。これにより、同位体シフトの小さい核種でも遠隔核種分析の可能性が示された。
若井田 育夫; 大場 弘則; 平等 拓範*; 池田 裕二*
no journal, ,
福島第一原子力発電所の廃炉においては、事故炉内からの溶融燃料デブリ等を取り出すという世界的に類例のない作業を安全かつ円滑に実行することが求められており、大規模取り出し時における汚染物や燃料デブリの分別・事前スクリーニングや、デブリ取り出し後の確認サーベランスが重要な課題となっている。特に予測によらない実測値に基づくその場での判断は、廃炉工程のみならず、作業の安全・安心に不可欠である。しかし、損傷炉内では、数百gy/hからkGy/hとも予測される高放射線場の極めて過酷な環境であることから、直接かつ簡便に分析する手法は確立されていない。そこで、JAEA/CLADSでは、光をプローブとして光で分析する遠隔分析法としてLIBSに着目し、レーザー光の遠隔搬送に耐放射線性光ファイバーを使用したファイバーLIBS法を提案して、ウラン含有模擬デブリの分析性能や、高放射線環境での性能評価を行っている。Ce酸化物を使用し、混合酸化物(Ce, Zr, Fe)中にGdを少量添加させた焼結試料を調製してGdに関する検量線を取得した。優れた直線性から半定量的分析が可能であり、検出下限として数100ppmが得られること、線量率に依存しない検量線から、10kGy/hまでの高線量率環境下でも線量のない場合と同様な分析特性が得られることが示された。講演では、手のひらサイズの超小型レーザーをプローブの先端に配置し、50mを超える長尺搬送を実現するマイクロチップレーザー利用ファイバーLIBSプローブや、レーザー誘起プラズマをマイクロ波により維持することで原子発光強度を数百倍増強する技術についても紹介する。
若井田 育夫
no journal, ,
日本原子力学会2021年第5回軽水炉燃料・材料・水化学夏期セミナーにおいて、レーザー利用遠隔分析技術について講演する。福島第一原子力発電所廃炉における燃料デブリ及び廃棄物の取り出し、処理,貯蔵,処分においては、まず炉内の状況や取り出す燃料デブリ、廃棄物の素性を、強い放射線環境下で、遠隔で確認する必要性がある。処理・処分における詳細分析の事前スクリーニングの必要性もまた同様である。さらに、取り出し後の炉内残存状況の実測による把握も求められる。こういったニーズに対応するため、光ファイバを利用したレーザー誘起ブレークダウン分析法による対放射線遠隔分析技術開発の現状について報告する。
若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 柴田 卓弥; 中西 隆造; 狩野 貴宏; 坂本 寛*; 池田 裕二*; 平等 拓範*
no journal, ,
炉心溶融事故を起こした福島第一原子力発電所(1FNPS)の廃止措置では、極めて高い放射線環境における燃料デブリや大量の廃棄物の迅速な遠隔その場スクリーニング分析が求められている。耐放射線性光ファイバーを用いたLIBSは、簡便で実効的な手法の候補であり、遠隔操作性や耐放射線性等の基礎的な性能実証を重ねてきた。本報告では、これらを基にして新たに開始した経済産業省廃炉・汚染水・処理水対策事業の概要について紹介する。本事業では、原子力機構の総括の下、光ファイバーLIBSの基本特性(原子力機構)、マイクロチップレーザーの高出力化(分子科学研究所)とLIBSプローブによる遠隔性の拡張、耐放射線性の確認(原子力機構)に加え、核燃料物質及び使用済み燃料を用いた性能実証、携帯型XRFの性能確認(日本核燃料開発)を実施して実績を積むとともに、可搬型LIBSシステムの供給を試行する(アイラボ)計画とした。
大場 弘則; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
炉心溶融事故を起こした福島第一原子力発電所の廃止措置において、廃炉に向けて損傷した原子炉内の核燃料物質を含む燃料デブリの確認が求められている。損傷炉内は高い放射線、狭隘などの環境にあり、我々は遠隔その場で迅速に分析する手法として、光ファイバー伝送を適用したレーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)技術を提案し、研究開発を進めている。今回、燃料デブリを模擬したウラン-ジルコニウム混合物として均一試料および不均一試料を作成してファイバーLIBS試験を行った。その結果、均一試料を用いてウラン/ジルコニウムに着目すると原料調整重量比とLIBSで測定した発光強度比の関係(検量線)が線形性を有する良い相関関係を示した。これを基にして、不均一試料をLIBS測定したところ、蛍光エックス線分光により得た組成比とほぼ一致することがわかり、混合系試料への本技術の適用可能性を実証することができた。
大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 若井田 育夫; 田村 浩司*; 中西 隆造*; 坂本 寛*; 平等 拓範*
no journal, ,
炉心溶融事故を起こした福島第一原子力発電所の廃止措置において、廃炉に向けて損傷した原子炉内の核燃料物質を含む燃料デブリの確認が求められている。損傷炉内は高い放射線、狭隘などの環境にあり、我々は遠隔その場で迅速に分析する手法として、光ファイバー伝送を適用したレーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)技術を提案し、研究開発を進めている。今回の招待講演では、ファイバーの先端にパルスレーザー光源を装備したマイクロチップレーザー適用ファイバー伝送LIBS装置の開発、過酷環境下での活用として高線量率放射線照射中のLIBS実証、100m超遠隔分析の実証、および燃料デブリを模擬したウラン-ジルコニウム-鉄混合物として均一試料および複雑系一試料測定への展開についての成果を紹介する。
大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 若井田 育夫; 大内 敦*; 三浦 祐典*; 栄藤 良則*; 坂本 寛*
no journal, ,
福島第一廃炉措置における炉内外での核燃料物質遠隔分析を目指してマイクロチップレーザーを搭載した光ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光(ファイバーLIBS)装置を開発し、U、Zr、Fe混合模擬燃料デブリの分析にファイバーLIBSを適用し、スペクトル出現特性を取得して定量分析の可能性について議論する。
